电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)被认为是一种高效可持续利用CO2的技术，并且反应生产的高附加值燃料和化学品可用于存储可再生电力。然而，由于缺乏在电化学条件下的高效和超耐用电催化剂，这一技术面临着巨大的挑战。在各种已开发的电催化剂中，铜基材料已成为有效地将CO2转化为多碳烃类和醇类化合物的潜在催化剂，但其活性与选择性并不理想。在过去的几年里，研究者通过采用多种方法来改善铜基催化剂的电化学CO2RR性能，从而促进了高附加值多碳产品的生成，取得了巨大的进展。然而，在苛刻的电化学CO2RR反应条件下，铜基催化剂的高活性位点会发生不可避免的迁移，这导致碳二产物的催化性能低且不稳定，进而无法长期稳定并高选择性地生成碳二产物。因此，如何同时实现所设计的催化剂高活性位点的稳定化、电化学CO2RR的碳二产物高选择性、长时间测试过程中的性能稳定性，对于连续电化学CO2RR系统是非常具有挑战性的。在众多的策略中，载体与活性位点之间的强相互作用是一个很有希望解决铜基催化剂结构演变的策略。我校化学与材料科学学院熊宇杰教授/核科学技术学院龙冉教授提出Cu–CuAlO2–Al2O3催化剂中原位形成的CuAlO2界面物种可以在电化学反应过程中有效地稳定铜基催化剂的高活性位点，并且铜基催化剂的高活性位点在长时间测试过程中不需要进行再生。这种独特结构的Cu–CuAlO2–Al2O3催化剂在电化学CO2RR中碳二产物的法拉第效率可以达到85%，并且在300小时的电化学CO2RR测试中碳二产物的选择性未发生明显的衰减。本工作揭示出这种简单的界面工程设计方法，将适用于开发各种用于工业级规模的电化学CO2RR超耐用催化剂。相关成果以“Identifying an Interfacial Stabilizer for Regeneration-Free 300-Hour Electrochemical CO2 Reduction to C2 Products”为题发表在《J. Am. Chem. Soc.》上。
在本研究中，研究人员证明了在Cu-CuAlO2-Al2O3催化剂上，原位生成的CuAlO2界面物种极大地提高了电化学CO2RR条件下高活性位点的稳定性。同步辐射谱学表征、实验结果结合DFT分子动力学模拟结果表明，这种具有特殊界面结构的Cu-CuAlO2-Al2O3催化剂具有良好的电化学CO2RR性能，碳二产物的法拉第效率高达85%。在电化学CO2RR稳定性的测试中，在电化学CO2RR测试300小时期间碳二的法拉第效率未发生衰减。此外，原位拉曼光谱和电化学OH−谱的结果表明，Cu-CuAlO2-Al2O3催化剂可以提高CO2−自由基的覆盖率，极大地改善了OC-CO耦合的机率，从而在200 mV宽的电势窗口下极大的改善碳二产物的法拉第效率。这种界面工程方法为实际应用中低成本、高活性和超耐用催化剂的设计提供了的新的策略。
中国科学技术大学博士研究生王新玉、江亚文和安徽工业大学毛可可博士为文章共同第一作者。上述研究工作得到了科技部、国家自然科学基金委、中科院以及安徽省的资助。