近日,中国科学技术大学核科学技术学院核科学与工程系放射化学与辐射化学课题组在国际期刊Science of The Total Environment发表了题为“Functionalized hierarchically porous carbon doped boron nitride for multipurpose and efficient treatment of radioactive sewage”的研究型论文。论文中设计了一种二联吡啶二酰胺改性的多级孔碳掺杂氮化硼材料(BCN-DABP),实现了在弱酸性和高酸性溶液对铀(U)的高效吸附。多级孔结构赋予BCN-DABP超快的吸附动力学,在pH=4.0和2 mol/L HNO3条件下,吸附分别在180.0和0.5分钟内达到平衡。此外,吸附等温线研究和DFT计算的结合表明,BCN-DABP对U具有较高的吸附能力,并在不同条件下表现出不同的吸附性能。BCN-DABP在pH=4.0和2 mol/L HNO3下通过螯合和静电吸引吸附U(图1),两种条件下的最大吸附容量分别达到818.7和1296.7 mg/g。另外,BCN-DABP表现出优异的耐盐性、良好的吸附选择性和优异的辐射稳定性,有望用于快速高效地去除各种污染水中的U。
图1 BCN-DABP在弱酸性(pH=4.0)和高酸性(2 mol/L HNO3)溶液对U的吸附机理示意图
同时,该课题组还在国际期刊Environmental Science: Nano发表了题为“Porous g-C3N4 modified with phenanthroline diamide for efficient and ultrafast adsorption of palladium from simulated high level liquid waste”的研究型论文。该论文设计了一种利用邻菲罗啉二酰胺(DAPhen)改性的多孔g-C3N4材料(CN-DAPhen),在模拟高放废液中表现出对钯(Pd)优异的吸附性能在,在0.1 mol/L HNO3条件下,CN DAPhen对Pd的最大吸附容量可达到390.63 mg/g。CN-DAPhen丰富的多孔结构实现了对Pd的超快吸附,在5分钟内即可达到吸附平衡。在模拟的HLLW中,CN-DAPhen对9种共存阳离子表现出对Pd2+极高的选择性,这归因于独特的吸附机制。此外,CN-DAPhen还出色的辐射稳定性和优异的循环使用性。该论文基于CN-DAPhen在模拟高放废液中对Pd优异的选择性分离,开发了一种在高放废液中分离去除钯和钌的流程(图2)。这项研究不仅开发了一种在选择性回收Pd方面具有优异吸附能力的新型纳米材料,还揭示了开发用于高放废液去污的纳米吸附材料的潜在策略。
图2 CN-DAPhen从高放废液中选择性分离Pd和Ru的流程示意图
近年来,放射化学与辐射化学课题组致力于新型纳米吸附材料的研究开发,已在高放废液中金属离子的去除(ACS Appl. Mater. Inter. 12 (2021) 8249-8262, Sep. Purif. Technol.278 (2022) 119645, Nucl. Sci. Tech. 33 (2022) 42, Sep. Purif. Technol. 305 (2022) 122538, Chem. Eng. J. 446 (2022) 137337, Sci. Total. Environ. 25 (2023) 161378)研究方向取得了一系列重要的阶段性成果。